Arterton begyndte sin skuespillerkarriere i 2007 med en lille rolle i filmen St Trinian's. Hun opnåede anerkendelse for sine roller i filmene Quantum of Solace (2008), Prince of Persia:The Sands of Time (2010), Clash of the Titans (2010) og Hansel &Gretel:Witch Hunters (2013).
Arterton har også haft succes på scenen. Hun fik sin West End-debut i 2008 i stykket Hertuginden af Malfi. Hun har siden medvirket i flere andre West End-produktioner, herunder The Little Dog Laughed (2010) og Nell Gwynn (2016).
I 2010 vandt Arterton BAFTA Rising Star Award. Hun er også blevet nomineret til to Olivier Awards.
Nogle af Artertons andre bemærkelsesværdige filmkreditter inkluderer Tamara Drewe (2010), The Disappearance of Alice Creed (2009) og Their Finest (2016).
I 2020 spillede Arterton hovedrollen i Netflix-filmen The King's Man. Hun skal medvirke i den kommende film The Pale Blue Eye.
Arterton er gift med skuespilleren Rory Keenan. De har to børn sammen.