MGMT begyndte som et optagelsesprojekt af VanWyngarden og Goldwasser, mens de gik på Wesleyan University. De to begyndte at eksperimentere med musik i Goldwassers kollegieværelse ved at bruge en række forskellige instrumenter og optageudstyr. De kaldte sig oprindeligt "ledelsen", men ændrede senere navn til MGMT efter at have indset, at et andet band allerede brugte det tidligere navn.
I 2004 indspillede MGMT deres debutalbum, Oracular Spectacular, i en lade i upstate New York. Albummet blev udgivet i 2007 til kritikerros og kommerciel succes, og nåede nummer et på UK Albums Chart og nummer to på US Billboard 200 chart. Albummets førende single, "Time to Pretend", var et verdensomspændende hit og nåede nummer et i flere lande.
MGMTs andet album, Congratulations, blev udgivet i 2010. Albummet var en afvigelse fra bandets debut, med en mere eksperimenterende og psykedelisk lyd. Tillykke fik blandede anmeldelser fra kritikere, men var stadig en kommerciel succes og nåede nummer to på UK Albums Chart og nummer 14 på US Billboard 200 chart.
MGMTs tredje album, MGMT, blev udgivet i 2013. Albummet var en tilbagevenden til bandets mere psykedeliske lyd, og blev mødt med positive anmeldelser fra kritikere. MGMT nåede nummer tre på UK Albums Chart og nummer seks på US Billboard 200 chart.
MGMTs fjerde album, Little Dark Age, blev udgivet i 2018. Albummet var en yderligere udforskning af bandets psykedeliske lyd, og blev mødt med kritikerros. Little Dark Age nåede nummer tre på UK Albums Chart og nummer ni på US Billboard 200 chart.
MGMT er i øjeblikket et af de mest succesrige psykedeliske rockbands i verden. Bandet har solgt over to millioner albums verden over og har vundet adskillige priser, herunder en Brit Award for bedste internationale gruppe og en Grammy Award for bedste nye kunstner.