Han er bedst kendt for den dagbog, han førte mellem 1660 og 1669, nu anerkendt som en af de vigtigste primære kilder til den sociale historie i det 17. århundredes England.
Født med en beskeden social status, men uddannet i klassikerne ved Magdalene College, Cambridge, nød Pepys protektion af vigtige slægtninge og sine egne evner til at rejse sig i den offentlige tjeneste.
Han blev medlem af parlamentet for Castle Rising og Tangier, kasserer for Tangier, sekretær for søværnets handlinger, sekretær for admiralitetet, præsident for Royal Society og Master of Trinity House.
Hans berømte dagbog giver et væld af informationer om kulturen og samfundet på hans tid, herunder øjenvidneberetninger om nogle af de store begivenheder i perioden, herunder den store brand i London.
Pepys' karriere afspejler også hans forbindelser med restaurationsdomstolen og de politiske kampe, der fandt sted i den periode.
Efter 1669 var han ikke i stand til at fortsætte med at føre sin dagbog på grund af svigtende syn.
Han mødte også offentlig kritik og blev fjernet fra embedet i 1679 på en falsk anklage om at være en katolsk sympatisør.
Han blev senere frikendt og tjente igen som sekretær for admiralitetet fra 1684 til 1689, hvilket hjalp med at sikre flåden for William af Orange under den glorværdige revolution.
Pepys døde i 1703 og efterlod sit bibliotek og manuskripter til Magdalene College, Cambridge, hvor de forbliver i dag.
Hans dagbog er blevet transskriberet, redigeret og udgivet i mange oplag, og den bliver fortsat studeret og beundret for sin historiske og litterære værdi.