Angelina Jolie begyndte at optræde meget ung i en alder af 11 . Hendes første skuespillerrolle var i 1982 , en lille rolle i hendes far, Jon Voights, film "Lookin' to Get Out."
Hun fortsatte senere med at studere skuespil på Lee Strasberg Theatre and Film Institute , og hendes karriere blomstrede op med roller i film som "Girl, Interrupted" og "Lara Croft:Tomb Raider."