Hvem prøvede at fange Smurfs?

Den største antagonist, der forsøgte at fange Smurfs, var Gargamel , en grumpy og jaloux troldmand, der ønskede at fange dem for at udtrække deres "smurf -essens" til sine egne magiske formål.

Han blev ofte ledsaget af sin kat, Azrael , der også forsøgte at hjælpe ham med at fange Smurfs, skønt han normalt var klodset og ikke succesrig.