Bynes' succes på "All That" førte til hendes egen spinoff-serie, "The Amanda Show", som kørte på Nickelodeon fra 1999 til 2002. Showet indeholdt Bynes i forskellige komiske sketches og segmenter, og det blev et af de højest vurderede programmer på netværket.
Efter succesen med "The Amanda Show" gik Bynes over til filmskuespil og medvirkede i flere populære film rettet mod teenagere og unge voksne. Nogle af hendes bemærkelsesværdige filmroller inkluderer "What I Like About You" (2002), "Big Fat Liar" (2002), "What a Girl Wants" (2003), "She's the Man" (2004), "Lovewrecked" ( 2005) og "Hairspray" (2007).
Bynes' skuespiltalent, kombineret med hendes karismatiske personlighed og forbindelse med unge publikummer, gjorde hende til et kendt navn i hendes tidlige karriere. Hun blev rost for sin komiske timing, alsidighed og evne til at betage publikum med sine præstationer.
Imidlertid overskyggede Bynes' personlige kampe og juridiske problemer hendes professionelle præstationer i senere år, hvilket påvirkede hendes karriereforløb. Ikke desto mindre efterlod hendes tidlige arbejde og bidrag til børneunderholdning en varig indvirkning på populærkulturen og fik mange til at beundre hendes talent og potentiale.